【Nature Chemistry】單原子看多了！抗積炭的單原子合金你有沒有見過！—— Pt/Cu單...

—秒懂全文—

以Pt/Cu單原子合金（SAAs）為催化劑能有效實現C-H的活化，且能夠防止積炭。

—前言—

頁岩氣的開採對於緩解能源危機具有重要作用。但是頁岩氣中的短鏈的烷烴分子（乙烷和丙烷）由於其化學惰性，難以加工成高附加值的化工產品。傳統工業中使用水汽重整來利用烷烴分子，但是其能源利用率低於60%。烷烴中的碳氫鍵活化（C-H），即通過直接脫氫的方法可以得到烯烴，進而加工成其他的精細化工品。在烷烴中活化C-H鍵能脫氫生產烯烴，而活化C-C則會導致積炭。如何防止催化劑在烷烴直接脫氫中的積炭問題是維持催化劑高活性和穩定性的重要研究方向。

研究思路：

1. Ni和Pt具有很好的活化C-H的活性，但是它們也能催化C-C的斷裂，從而形成積炭，導致催化劑失活；

2. Cu比較難活化C-H，但是它具有抗積炭的作用；

那麼在Cu上分散單原子的Pt，是否能同時實現C-H的活化且能防止積炭呢？

—圖文快解—

圖1（a and b）0.01 ML Pt/Cu(111)的STM圖，Pt分布在Cu的台階位和邊緣區域；（c）不同催化劑的甲烷（實線）和乙烯的TPR曲線（虛線）；（d）不同催化劑的TPR模擬曲線。

圖2 Pt/Cu SAA甲烷活化的反應路徑圖及其活化能。

圖3 Cu(111)和Pt/Cu SAA表面活化烷烴的中間體的STM圖，表明C-H在Pt/Cu的活化溫度要低於在Cu上的。

圖4利用程序升溫結合氘代丁烷表徵催化劑C-H活化的活性以及催化劑的耐久性。

圖5 催化劑表面的積炭測定。

參考文獻： 1.NATURE CHEMISTRY DOI: 10.1038/NCHEM.2915

拓展文獻：

1.Besenbacher, F. et al. Design of a surface alloy catalyst for steam reforming.Science 279, 1913–1915 (1998).

2. Lucci, F. R., Marcinkowski, M. D., Lawton, T. J. & Sykes, E. C. H. H2 activationand spillover on catalytically relevant Pt–Cu single atom alloys. J. Phys. Chem. C119, 24351–24357 (2015).3. Lucci, F. R.et al. Selective hydrogenation of 1,3-butadiene on platinum–copperalloys at the single-atom limit.Nat. Commun. 6, 8550 (2015).4. Lucci, F. R., Lawton, T. J., Pronschinske, A. & Sykes, E. C. H. Atomic scale surfacestructure of Pt/Cu(111) surface alloys.J. Phys. Chem C. 118, 3015–3022 (2014)