什麼是超短脈衝的相干合成？

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正經的原文參考《光物理研究前沿系列：超快光學研究前沿》(魏志義，等)【摘要 書評 試讀】- 京東圖書，給老闆的書做個廣告~~~~

感謝07親友團的支持！~歡迎投稿~

（由於是篇科普，只求不辱沒師門了。。大部分乾貨是copy自Hassan的Review以及詹敏傑師兄的博士論文……有機會請方老師，傑哥這樣真正做過相干合成的大神寫一個）

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O、楔子

超快激光領域，人們對更短脈衝的追求是貪得無厭的，有了皮秒想飛秒，有了飛秒想阿秒。目前中弗羅里達大學的常增虎教授課題組，通過OPCPA的1.8um驅動光源，實現了覆蓋200~500eV波段的高次諧波產生，有望突破他們自己的67as世界紀錄【1】（該紀錄保持N年之久，趙昆老師做的，現為我們組小老闆）。

然而，高次諧波波長處於極紫外—>軟X射線波段，該波段對空氣不透明，只能在真空中傳輸。另外，由於高次諧波轉化效率十分感人……難以得到高通量的阿秒光源。

根據傅里葉變換極限：，我們無需將中心波長移至極紫外區，而是可以通過一個非常寬的光譜，壓縮出亞周期量級的可見激光脈衝。所謂亞周期量級，就是說在脈衝持續時間內，電場不必完成一個類cos函數的光學周期的振蕩，可以只有上半個、下半個周期，甚至可以搞出任意的電場波形【2】。

亞周期量級的激光意義還在於，如果只有半個周期，就直接打出單阿秒而不是阿秒脈衝串了，通過非共線直接將XUV光和IR光分開，省去了金屬膜、矽片反射濾波的能量損失【3】。

至於啥是傅里葉變換，相信很多人都看過這篇文章，再次安利一下：

如果看了此文你還不懂傅里葉變換，那就過來掐死我吧

光場相干合成的出發點，在於覆蓋幾個倍頻程的光很難產生，或產生後很難壓縮，於是人們想出了精確控制幾路不同波長範圍的激光延時和相位，合成出亞周期量級光場的方法。

打個比方，練成六脈神劍門檻太高，而且時靈時不靈。那麼如果一人專練一劍，六神合體的劍陣也就和六脈神劍威力接近了。（暴露年齡……）

一、相干合成基本原理：

基本思路是：針對產生和壓縮的困難，我們將一個具有較寬光譜範圍的目標超連續譜，分為若干個通道進行振幅和相位的獨立調製；最後將幾路通道的光電場相干疊加在一起，合成預期波形的光場。

下圖代表了超寬頻光譜光電場的頻域和時域分布。頻域的調製解析度δω決定了該調製項在時域上可以覆蓋的時間窗口範圍；而調製帶寬Ω則決定了時域上光場的調控可以達到的時間解析度δt。當調製的帶寬小於載波頻率即Ω<ω0時，解析度δt~2π/Ω，表明調製能力在脈衝時域包絡的量級，可以獲得周期量級的脈寬；當調製的帶寬大於載波頻率Ω≥ω0時，時域上的調製解析度δt<2π/Ω=T0，也就具備了在一個振蕩周期內控制光電場波形的能力。

因此，為實現對於光波場形貌的調控，一個相干合成系統應由以下三要素組成：

1、n具有至少覆蓋一個倍頻程的相干光源，Ω≥ω0；

2、單獨調節各通道的光譜振幅、相位，控制各通道光程。

3、n對合成後光場進行準確的波形診斷。

根據這三個要素，我們簡單介紹下超連續相干光源、各光譜成分的相干控制、脈衝波形診斷三個方面的常見技術和進展。

二、超連續譜產生

現在有些商用振蕩器也能做到倍頻程了，如Laser Quantum的Venteon（Franz X. K?rtner的腔型）。又或者經過光子晶體光纖PCF、周期極化鈮酸鋰PPLN展寬得到倍頻程光譜，如Femtolasers的Rainbow。不過都是nJ量級，不一一列舉了（文獻太多需要考古）。

2.1 空心光纖

uJ、mJ量級超連續光源，通常採用放大器輸出的fs激光，入射充有惰性氣體的空心光纖進行展寬【4，5】。一般為了較好的展寬量，多用氖氣進行光譜展寬，氦氣非線性太低，氬氣太容易電離。然而烏克蘭戰亂，國外氖氣從9萬漲到了30萬一瓶，真後悔沒趁機發點財……

如圖：

馬普所Goulielmakis小組（大boss是Krausz）利用靜態充氣的空心光纖，將中心波長780nm、脈寬25fs的激光展寬到超過一個倍頻程的超連續譜。光譜成分覆蓋了從270nm到1100nm的區域。

(喪心病狂，我們頂多打到400~1000nm。用的技術都差不多，人和人的差距就這麼大嗎。)

這是我們的實驗照片：

多說幾句，空心光纖由於入口端存在較強電離，為了滿足大能量的輸出，並提高透射率，通常採用差分泵浦（入口處抽真空，造成光纖內氣壓梯度）、圓偏振、啁啾脈衝入射等方法。也有一個極端的方法是分脈衝入射，展寬後再合起來，但還沒幾個人用。

2.2 OPA、OPCPA

但是空心光纖畢竟是波導，有個能量的鉗制效應，為了得到更大能量的超連續譜，OPA似乎是個不錯的選擇。其閑頻光是CEP自穩定的，且放大過程中還有光譜的展寬效應，更有潛力作為大能量的相干合成光源。

2013年方少波等人（當時在德國自由電子激光器中心，現在是我們組小老闆，大帥哥一枚），利用OPCPA混合OPA的方案，得到覆蓋870nm至2.15μm的超寬頻相干光譜，最後經啁啾鏡壓縮各路脈衝並將三路光相干合成，得到脈寬1.9fs、200μJ的近紅外超短脈衝輸出【6】。

（這麼複雜的大系統，給跪了）

（這部分確實不太懂，沒詳細寫是我怕我力不能及，寫錯了會被鄙視。。。）

2.3 受激拉曼散射

此外，美國斯坦福大學的S. E. Harris利用受激拉曼散射（SRS），得到了波長分別為1.56 μm、1.064 μm、807 μm、650 μm、544 μm、468 μm和410 μm的拉曼邊帶，然後利用液晶光調製器（LCM）調整拉曼邊帶的相位，就可以實現相干合成單周期的光脈衝【7】。如圖是實驗裝置示意圖。

（不過這個不算超連續吧。光譜是分立的，出來的是fs脈衝串。）

2.4 固體薄片陣列

由於空心光纖系統複雜，不適合大能量，台灣國立清華的孔慶昌老師課題組，率先使用熔融石英薄片組合，成功獲得了450~980nm的超連續，能量約76uJ【8】。由於薄片不存在光纖波導的能量鉗制，也不需要太高的光束指向穩定性，這為大能量的超連續產生開闢了一個嶄新思路。另外，就是上面說的氖氣太貴買不起了，固體超連續給了一個新的出路。（據會議上介紹說已經壓縮到了3fs，並打出了圓偏振高次諧波，還未發文章。）

關於薄片的超連續，我們組也有些最新進展，空個位置等文章發表後再補~~

三、相干合成裝置

合成時就是將整個光譜成分按分為多個通道分別進行壓縮，再將幾個壓縮後的短脈衝壓縮為一個更短的脈衝。由於各路脈寬在fs量級，所以各個通道的時間同步精度要在as量級。如果相位差不大的話可採用液晶空間逛調製器SLM調節；相位差較大延遲光路的光程，則多通過大負載的PZT通過反饋電路驅動調節。

3.1 空間光調製器

2003年U. Keller研究組利用級聯的空芯光纖展寬激光光譜，然後利用空間光調製器（SLM）調節各個光譜的相位，實現了3.8 fs 的近周期量級激光脈衝【9】。隨後這一記錄被逐個打破，3.4 fs、2.8 fs…2007年，北海道大學山下幹雄等人（我師兄朱江峰做博後期間的大boss）報導了利用更加複雜的方法得到了2.6 fs的激光脈衝，它只包含1.3個光學周期，已經非常接近可見-近紅外光譜區的脈衝寬度極限【10】。據說台灣清華的3fs也是用SLM壓縮的。

不過像SLM這樣的相位調製元件雖然可調性高，補償精確，但是透射率低，且難以承受大能量的入射光。因此更大能量的相干合成往往採用波長分束片進行合束。如下圖：

德國馬普所F. Krausz 組的A. Wirth與Goulielmakis，將空心光纖展寬後的超連續光譜分成3 部分，分別為700~1100 nm，500~700 nm，350~500nm，延遲線單元由一對直角鏡，一個壓電陶瓷平台以及一個手動平台組成。手動平台的精度為10μm，提供延時粗調；壓電陶瓷提供25nm 的精調解析度，同時根據相鄰通道的光譜干涉條紋進行延遲線的鎖定。經各路啁啾鏡壓縮後脈寬分別為6.8fs、5fs、4.5fs，相干合成得到了710nm中心波長處2.1 fs、0.88 個周期的超短飛秒脈衝。2013 年，他們又將其分成四束，進一步合成了636nm處1.7 fs、0.8個周期的超短脈衝脈衝【11】，現在四路合成已經達到<350as了，不知道有沒有更新的紀錄。

當然，如果不按光電場振蕩半高寬，而是按包絡的半高寬來算，脈寬會長些。如上圖是2016年Hassan報道的四路相干合成結果，合成後的載波包絡半高寬為975as，已經是亞飛秒量級了。如果按光電場算則是380as【12】。

— 「他們為什麼有這麼寬的超連續譜，卻要分束後分別壓縮，再合成？這不是脫褲子##￥%？」

— 「因為目前做不出來這麼寬、色散這麼平坦的啁啾鏡。尤其是紫外的。」

相干合成的光路，在設計中需要注意幾點：

1、波長越短的光譜成分在介質中傳播所引入的色散越大，因此短波的分束片加工難度更大，應首先將短波部分反射出來。

2、覆蓋倍頻程的光譜成分在分束時，應注意各光譜成分的比例，各部分之間的強度不宜相差太大，比如中心波長一般很強，需要衰減一些，最好在30dB以內，以確保最弱的光譜成分在合成中能對於光場調控有所貢獻。

3、對於中心波長710nm、亞周期量級的光場合成而言，相對延時的鎖定精度應小於0.2fs，對應空間上60nm的光程差，因此光路應採取被動、主動穩定相結合的措施，即對底板採取一體化設計並通水保持恆溫，並利用光譜干涉法等主動穩定措施對於光路的相對延時進行反饋鎖定。

四、同步、合成後的波形診斷

這個不太懂，大概鸚鵡學舌介紹下:

馬普的診斷方法，是用一個TG-FROG先測出分束後各個通道的光譜相位，根據色散量自己設計啁啾鏡。。。。啁啾鏡做好並壓縮之後用FROG測一下各個通道壓縮效果。如下圖：

介紹下測量裝置：相干合成後的入射脈衝經帶三個小孔的掩模版後，經延遲可調的D形鏡反射後聚焦在一片100um厚的融石英薄片上。由於三階非線性效應，其形成的瞬態光柵會產生第四束光，其各部分的光譜會相較入射光譜有所展寬，在光譜交疊處產生干涉條紋。當延遲差太多的時候是看不到邊帶的干涉條紋的，當延遲較小時可看到明顯光譜干涉條紋。當完全相干時，=0，干涉消失，此時各通道相對延遲為零。但這種方法難以直接準確測量脈衝。

為了診斷合成後的光電場波形，他們利用Streaking Camera【13】，探測XUV和IR和互相關並反演飛秒脈衝波形。優點是這種方法只需通過一段很短的惰性氣體，對於IR光的色散可以忽略；缺點是掃描一段條紋需要較長時間，無法做到單發測量。

還有一種診斷方法是光學平衡互相關器 (BOCs)來進行反饋鎖定【14】。 在各光路相對延時鎖定方面，德國自由電子激光器中心的Shu-Wei Huang等人利用了光學平衡互相關器 (BOCs)來進行反饋鎖定，其延時鎖定的時間抖動的均方根小於30as。光路示意如下：

BOC光電探頭是可以比較兩路脈衝強弱之差的。兩路光入射被部分分光，通過一個2mm厚的CaF2，一路經過4mmCaF2並通過BBO和頻；另一路直接和頻。當相位相同時和頻信號一樣強，若相位不同，則兩路測量信號必然一個脈衝重合好、和頻高，另一路和頻脈衝分開程度大，信號低，通過平衡互相關探頭BOC可以探測到脈衝幅值差，從而診斷脈衝時間合成精度。

結語：

通過相干合成得到亞飛秒量級的超短超強激光脈衝，標誌著人們對於激光光場的控制已由振幅的調製，進階到了對於光電場波形的控制程度。這樣的亞周期量級脈衝激光，不僅有望直接產生阿秒量級激光，還能作為阿秒激光的驅動光源，由於有更高的峰值功率及對比度，還可以獲得更寬更強的截止區連續譜、更短的阿秒脈衝。

（參考文獻格式不改了，累~）

（原來知乎有這麼多師兄、師弟妹潛水，亞歷山大~）

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參考文獻：

【1】K. Zhao, Q. Zhang, M. Chini, Y. Wu, X. Wang, and Z. ChangOpt. Lett.37, 3891 (2012)

【2】Mohammed Tharwat Hassan - Synthesis and Control of Attosecond Light Transients（MPQ博士論文）

【3】Goulielmakis E, Schultze M, Hofstetter M, et al. Single-cycle nonlinear optics[J]. Science, 2008, 320(5883): 1614-1617.

【4】Nisoli M, de Silvestri S, Svelto O. Generation of high energy 10 fs pulses by a new pulse compression technique. Appl Phys Lett, 1996, 68(20): 2793—2795

【5】Teng, H., Yun, C. X., He, X. K., Zhang, W., Wang, L. F., Zhan, M. J., ... & Wei, Z. Y. (2011). Observation of non-odd order harmonics by sub-2-cycle laser pulses. Optics express, 19(18), 17408-17412.

【6】Fang, Shaobo, et al. "Multi-mJ parametric synthesizer generating two-octave-wide optical waveforms." Conference on Lasers and Electro-Optics/Pacific Rim. Optical Society of America, 2013.

【7】Shverdin M Y, Walker D R, Yavuz D D, et al. Generation of a single-cycle optical pulse[J]. Physical review letters, 2005, 94(3): 033904.

【8】Lu, Chih-Hsuan, et al. "Generation of intense supercontinuum in condensed media." Optica 1.6 (2014): 400-406.

【9】Schenkel B, Biegert J, Keller U, et al. Generation of 3.8-fs pulses from adaptive compression of a cascaded hollow fiber supercontinuum[J]. Optics letters, 2003, 28(20): 1987-1989.

【10】Matsubara E, Yamane K, Sekikawa T, et al. Generation of 2.6 fs optical pulses using induced-phase modulation in a gas-filled hollow fiber[J]. JOSA B, 2007, 24(4): 985-989.

【11】A. Wirth, M. T. Hassan, I. Grgura?, et al. Synthesized light transients [J]. Science, 2011, 334(6053): 195-200.

【12】Hassan M T, Luu T T, Moulet A, et al. Optical attosecond pulses and tracking the nonlinear response of bound electrons[J]. Nature, 2016, 530(7588): 66-70.

【13】Goulielmakis E, Uiberacker M, Kienberger R, et al. Direct measurement of light waves[J]. Science, 2004, 305(5688): 1267-1269.

【14】Huang, Shu-Wei, et al. "Optical waveform synthesizer and its application to high-harmonic generation." Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 45.7 (2012): 074009.

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作者：何鵬

瞬態光學研究筆記 - 知乎專欄

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